Lấy bối cảnh vào năm 2029, một sự rạn nứt giữa các chiều đã mở ra, với những kẻ xâm lược chiếm lấy Nhật Bản như chúng ta đã biết. Bây giờ được đặt tên là Genkoku Nippon, công dân của nó đang chịu sự giám sát của Shinkoku Nippon. Mặc dù vậy, một nhóm nhỏ được gọi là Arahabaki chiến đấu để bảo tồn những thứ họ yêu thích bao gồm anime, manga và trò chơi điện tử.
Đã nhiều năm trôi qua kể từ khi loài người bị đẩy đến bờ vực tuyệt chủng bởi sự xuất hiện đột ngột của các dạng sống chưa từng được biết đến, Gadoll. Những người còn sống hiện đang ở bên trong một pháo đài di động cao 3000m, Deca-dence, được xây dựng để bảo vệ nhân loại khỏi Gadoll.
Câu chuyện xoanh quanh cậu học sinh tên Naoe Riki. Cha mẹ của Riki qua đời từ khi còn nhỏ, bỏ lại cậu bơ vơ và tủi hờn. Thế rồi cậu được cứu bởi một nhóm trẻ cũng chạc tuổi cậu, gồm 3 con trai và một con gái, gọi là Little Buster. Nhóm trẻ này chuyên chiến đấu chống lại quỷ dữ và thực thi công lý. Trưởng nhóm là Natsume Kyousuke, có cô em gái tên là Rin. Hai thành viên kia là Inohara Masato và Miyazawa Kengo. Họ là bạn, nhưng đồng thời cũng là đối thủ. Họ đã ở bên Riki những khi cậu cần, đưa
trong tương lai gần khi từ nền văn hóa hip-hop bão hòa và nảy sinh ra một làn sóng mới được gọi là "Phantom Live". Tại đây, loài người đã sử dụng thứ được gọi là "kim loại ma" gắn liền với các phụ kiện, các rapper thì tạo ra "illusions" (ảo ảnh) gắn với cảm xúc thông qua phản ứng hóa học của kim loại vào DNA.
Cốt truyện của Atom The Beginning diễn ra tại Nhật Bản sau một cuộc đại tai vạ. Trong thời điểm hoang tàn đó, có 2 thiên tài luôn mơ về tương lai, đó chính là Umatarou Tenma và Hiroshi Ochanomizu. Cả hai đã làm việc ngày đêm trong phòng nghiên cứu robot - Tenma tạo ra "thần" và Ochanomizu tạo ra "người bạn".